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化学院夏立新教授团队在光电化学分解水制氢领域取得新进展

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利用光电化学电池(PEC cell)实现水分裂是将太阳能转换为化学能的一种有效的途径。在PEC装置中,光阳极的水氧化反应(OER)过程中每生成1分子氧气就需要4个电子-空穴对,会使反应势垒增加,是一个阻力比较大的反应,也是目前光电解水发展的瓶颈所在。因此,探索开发一种高效稳定的光阳极是研究者面临的主要挑战。

BiVO4作为氧化分解水的理想材料而被熟知,它具有合适的带隙宽度(2.4 ev),对可见光具有良好的吸取性能。然而由于BiVO4半导体其光生电子与空穴的回传速率较快,表面水氧化动力学较差,使其催化分解水性能受到了限制。最有效的解决办法是负载高效、稳定的水氧化催化剂。化学院夏立新教授研究团队将两种分子Co(salophen)配合物修饰到多孔BiVO4电极表面制成有机-无机复合光阳极,用于光电化学分解水制氢。在中性条件下(pH 7.0),在AM1.5模拟太阳光照射下,复合电极的光电流密度分别达到了3.89 mA/cm2和4.27 mA/cm2(1.23V vs.RHE),接近未经修饰的BiVO4电极的3倍。IMPS分析表明,Co(salophen)配合物不仅能加速电极表面水氧化反应,而且还减少电子-空穴对的表面复合。由于他们的疏水性,Co(salophen)配合物可以牢固地吸附到钒酸铋电极表面,经过4 h的光电解测试,光电流密度始终稳定在3.5 mA/cm2,其稳定性甚至超过了很多无机催化剂修饰的电极。此种方法制备的光阳极在中性的条件下展现出良好的水氧化活性和稳定性,对未来设计高效的分子WOC/半导体光阳极提供了一种设计思路。研究结果发表在J. Mater. Chem. A,2018,6, 10761-10768;论文的第一编辑为化学工程专业的硕士生刘艺丹,通讯编辑为夏立新教授和姜毅副教授。

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